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| 現(xiàn)在的位置：首頁(yè)>> 新聞中心 >> 二氯丙烷和異丁烷等輕烷烴的氧化脫氫反應(yīng) |
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| <二氯丙烷和異丁烷等輕烷烴的氧化脫氫反應(yīng)> |
硼化硅(SiB3_6)是一種含豐富硼位點(diǎn)的非金屬材料，已被用于乙烷、二氯丙烷和異丁烷等輕烷烴的氧化脫氫反應(yīng)，該研究有助于更好地理解硼物種的催化本質(zhì)。與商業(yè)h-BN一樣，商業(yè)硼化硅也是一種具有烷烴氧化脫氫活性的非金屬催化劑，可將輕質(zhì)烷烴高選擇性地轉(zhuǎn)化成更高附加值的烯烴。對(duì)二氯二氯丙烷反應(yīng)，在535℃下，硼化硅上二氯丙烷轉(zhuǎn)化率為19.2%，丙烯選擇性為82.2%，轉(zhuǎn)換速率TOR為9X10-amol/(s"mol)[圖8(d)。從另一個(gè)角度來(lái)看，乙烯和丙烯等總烯烴的選擇性達(dá)94.4%,CO等過(guò)氧化產(chǎn)物的選擇性僅為5.2%，這使得硼化硅催化劑優(yōu)于大多數(shù)金屬氧化物催化劑和碳材料。在硼化硅催化乙烷和異丁烷氧化脫氫制乙烯和異丁烯的過(guò)程中，也出現(xiàn)了類似的結(jié)果。光譜學(xué)和動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果顯示，在反應(yīng)條件下硼化硅表面也會(huì)發(fā)生氧功能化的現(xiàn)象，由“BO物種”產(chǎn)生的B-OH基團(tuán)作為二氯二氯丙烷的活性中心f圖8(I)。這項(xiàng)工作拓寬了二氯丙烷氧化脫氫的硼基催化劑網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)了除了BN和BO體系外其他含硼催化劑二氯二氯丙烷性能的研究。前面介紹了含硼非金屬材料的制備策略和二氯二氯丙烷催化性能，類似于非金屬B基材料，金屬硼化物是否具有二氯二氯丙烷催化性能同樣引起了研究者的興趣。研究了硼一金屬催化劑催化二氯丙烷氧化脫氫制丙烯的性能，包括硼化欽(TiB)硼化鎳(NiB)、硼化鉆(Co=B/Co3B)、硼化鈴(HfB,)和硼化鎢(WB)。這些硼一金屬催化劑對(duì)丙烯具有較高的選擇性，其主要副產(chǎn)物為乙烯，而不是過(guò)氧化產(chǎn)物CO[圖9(a)。相反，不含硼元素TiN催化劑的二氯二氯丙烷性能很差，二氯丙烷轉(zhuǎn)化率和丙烯選擇性都較低，這說(shuō)明硼元素是實(shí)現(xiàn)丙烯高選擇性的必需條件，而不是與硼配位的金屬或非金屬元素。值得注意的是，雖然硼一金屬催化劑具有相似的丙烯選擇性，但這些催化劑的活性和二氯丙烷消耗速率相差很大f圖9(b)]，這種區(qū)別主要是由于催化劑活性位點(diǎn)密度和表面與體相間的電子相互作用不同導(dǎo)致的表1總結(jié)了典型的硼基催化劑在ODH反應(yīng)中的催化性能，可以發(fā)現(xiàn)含硼催化體系普遍具有相近的轉(zhuǎn)化率選擇性關(guān)系和產(chǎn)物分布，但催化劑活性中心的分布形態(tài)，氧功能化程度和催化劑物理結(jié)構(gòu)均對(duì)催化劑烯烴收率、反應(yīng)活性產(chǎn)生了重大影響。yunshisz.com
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