1,2一二氯乙烷(1,2-dichloroethane,1,2-DCA)作為一種典型的揮發性氯代脂肪烴,被廣泛用作溶劑和化學合成中間體等工業產業行業中。由于其具有易揮發、高密度、毒性及潛在致癌致畸致突變的風險,可以在環境中不斷積累并逐漸成為生態系統和人類健康的巨大潛在威脅。以1,2一二氯乙烷為代表的揮發性氯代脂肪烴被以美國和中國為代表的多個國家環保局列入優先控制的黑名單。生物電化學系統在難降解污染物處理方向己顯現出諸多優勢,如降解速率快、降解率高、能耗低等,因此受到廣泛關注,然而目前針對生物陰極對揮發性氯代烴的降解研究還鮮有報道。采用生物電化學體系,接種馴化來自文昌污水處理廠二沉池活性污泥,獲得具有穩定1,2一二氯乙烷分解能力和生物膜結構的生物陰極。1,2一二氯乙烷分解效果表明,在外加電壓一O.SV(陰極電勢為一0.58VVS.SCE)情況下,1,2一二氯乙烷在12h內發生消去脫氯反應而生成終產物乙烯。同時,電流變化與1,2一二氯乙烷分解同步,呈現不斷下降趨勢,并在12h內基本達到穩定。1,2一二氯乙烷分解速率達到0.1SmM}h-1,乙烯回收率為77.51%。作為對照的同樣條件下,未接種馴化的純電化學體系未檢測到1,2一二氯乙烷濃度的下降及乙烯的生成。對比開路陰極(無外加電壓),生物陰極1,2一二氯乙烷的反應速率常數為開路陰極的1.96倍(反應速率常數分別為0.1286和0.0656),表明陰極電勢極大地加快了1,2一二氯乙烷的還原分解速率。生物陰極生物膜循環伏安分析表明,生物陰極對1,2一二氯乙烷還原峰較純電化學陰極提前約0.32V,證實陰極生物膜結構促進了其還原脫氯過程。生物膜微生物群落分析表明,以假單胞菌屬(Pseudomonas)為代表的8個菌屬占據主要地位,其中以假單胞菌屬(Pseudomonas)(43.45%)、乳球菌屬(Lactococcus)(33.29%)豐度最高。而具還原脫氯效能的地桿菌屬(Geobacter)與VadinBC27和Solibacillus共占據菌群豐度的8.5%。同時,本文探究了不同外加電壓條件、不同初始濃度及有機和無機碳源切換對生物陰極1,2一二氯乙烷分解效能的影響,結果表明不同外加電壓分解轉化為:O.SV>0.3V>0.7V>0.9V,初始濃度增高,電流均值提升,下降速率降低,相同條件下初始濃度為2.2mM時分解效率最高。將體系切換到無機碳源(以碳酸氫鈉乙酸鈉),1,2一二氯乙烷分解速率降低(k}=},L=0.0505,VSk}-}=0.1286)然而仍然保持較高的轉化率,在12小時,降解率達到了48.71%。產物乙烯12小時回收率到達85.08%,表明陰極可作為唯一電子供體,促進1,2一二氯乙烷的還原分解。yunshisz.com |