淄博市桓臺縣富中化工有限公司
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為了將對cvoc兼具高催化活性和憎水性的c:基催化劑應用到工業生產中,必須將顆粒催化劑載體替換為壓力降較低,機械強度大、耐磨、耐熱沖擊的整體式蜂窩載體。繭青石蜂窩陶瓷載體由于其熱膨脹系數低、耐熱性好且價格低廉,已在汽車尾氣凈化領域得到了廣泛的應用。因此,本章選用負載鉻錳氧化物的繭青石單元式催化劑,研究載體涂層和預處理對催化劑性能的影響,并研究摻雜Ce的Cr4MnCeOX/Cord (n=0}1)系列單元式催化劑對二氯乙烷的催化活性和抗水性能,考察長時間放置對催化劑活性和抗水性能的影響。 圖5-1示出了二氯乙烷在有二次涂層的Cr4MOX/A1203/Cord ( M=Mn或Ce)催化劑和無涂層的CrqMOX/Cord ( M=Mn或Ce)催化劑上轉化率隨溫度變化的曲線。由圖中可以看出,1#試劑預處理后的繭青石表面涂層與否對單元式催化劑催化燃燒二氯乙烷活性有較為明顯的影響。載體表面添加二次涂層后,催化劑的起燃溫度降低,二氯乙烷得到完全降解所需的溫度也明顯下降。表5-1示出了二氯乙烷在有無涂層的兩類催化劑上完全降解所需的溫度(Tao,由表可知,繭青石載體表面添加二次涂層的Cr41VInOX/A1203/Cord催化劑對二氯乙烷完全降解所需的溫度比Cr4MnOX/Cord催化劑低80 0C;添加二次涂層的Cr4CeOX/A1203/Cord催化劑對二氯乙烷完全降解所需的溫度比Cr4CeOX/Cord催化劑低79 0C,這說明在繭青石載體表面進行二次涂層能有效提高二氯乙烷在單元式催化劑表面的反應活性。這可能是因為繭青石載體比表面積較小,可提供二氯乙烷進行催化反應的活性位點較少,添加A120:涂層后能有效改善繭青石載體的這一缺陷,增加載體表面有效活性位點數量,進而提高二氯乙烷在催化劑表面的反應活性。 通過上節可以知道,在繭青石載體表面進行二次涂層十分必要,而涂層的質量將直接影響單元式催化劑的性能。在實際操作中,直接在未預處理的工業繭青石表面涂層,會出現涂層易脫落、涂層不均等問題。因此,本節將通過對二氯乙烷催化活性的測定,判斷不同的繭青石載體預處理方式對單元式催化劑活性的影響。 圖5-2 ( a)和(b>分別示出了二氯乙烷在三種不同預處理載體方法制備的單元式催化劑Cr4MnOX/A1203/Cord和Cr4CeOX/A1203/Cord上轉化率隨溫度變化的曲線。表5-2給出了二氯乙烷在不同載體預處理方法制得的催化劑上完全燃燒所需的溫度。結合圖5-2和表5-2可以看出,三種經過載體預處理后制得的催化劑活性均高于載體未預處理的催化劑,這是由于預處理后的載體能更好地和第二涂層結合,提高了第二涂層的負載質量,進而使活性組分更易在催化劑表面有效分散,提高催化劑活性。表5-3示出了不同載體預處理方法制備的Cr4MnOX/A1203/Cord催化劑上涂層和活性組分負載量,由表可以看出,2#和3#試劑預處理載體后的催化劑上活性組分負載量能達10%左右,遠高于載體未預處理的催化劑上4.44%的活性組分負載量。 由上圖和表5-2還可看出,2#和3#試劑處理載體制得的催化劑活性略高于1#試劑處理的催化劑,二氯乙烷在2#和3#試劑處理載體后的催化劑上完全燃燒所需的溫度比1#試劑處理的催化劑低8一100C左右。結合表5-3中涂層和活性組分負載量數據可以看出,經2#和3#試劑處理載體后,催化劑上活性組分負載量在10%左右,略高于1#試劑處理的催化劑上6%}8%的負載量,這可能是因為2#和3#試劑處理后載體表面A120:涂層負載量更大,可以提供的活性位點更多,進而使得該類催化劑對二氯乙烷有更高的催化活。yunshisz.com