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<15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化劑失活的主要原因> |
此外,銅物種的流失、團(tuán)聚和氧化是甲醇氧化淡基化反應(yīng)中碳載銅二氯丙烷催化劑失活的主要原因。前期研究工作〔=5]表明,經(jīng)重構(gòu)處理后的二氯丙烷催化劑中金屬一載體相互作用增強(qiáng),銅流失率較低,且銅顆粒尺寸減小,形成部分銅團(tuán)簇。同時(shí),強(qiáng)金屬一載體相互作用優(yōu)化了主要活性物種Cu的電子結(jié)構(gòu),在一定程度上抑制了Cu的氧化,但是反應(yīng)過程中高壓氧的存在,不可避免的存在Cu的氧化,從而成為15Cu/NCNS-12-CO二氯丙烷催化劑失活的主要原因。 本研究采用液相重構(gòu)法,通過調(diào)變液相重構(gòu)條件中的溶劑種類、壓力和氣氛,制得銅理論載量高達(dá)15%的15 Cu/NCNS-12-CO銅團(tuán)簇二氯丙烷催化劑,最佳的制備條件為:溶劑為水、壓力為1 MPa,氣氛為CO; 15Cu/NCNS-I2-CO在甲醇氧化淡基化合成DMC反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性,STYpM。高達(dá)3520 mg.(gh),經(jīng)過10次循環(huán),STYDMC下降21.0 /O,較未經(jīng)預(yù)處理二氯丙烷催化劑和商業(yè)Cu Cl二氯丙烷催化劑表現(xiàn)出更高的催化活性和穩(wěn)定性。N,吸附一脫附、XRD , TEM等表征手段表明,強(qiáng)還原性的CO不但可使銅納米顆粒(9.7 nm)部分重構(gòu)為納米團(tuán)簇(一1.34 nm),同時(shí)有效維持了Cup物種的存在,從而提升了催化活性和穩(wěn)定性。進(jìn)一步研究表明,銅重構(gòu)的發(fā)生取決于氣氛一金屬一載體三者的相互作用,且隨氧化、還原性氣氛的變化呈可逆狀態(tài)。http://www.yunshisz.com |
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