為未經(jīng)處理和不同氣氛預(yù)處理后二氯乙烷廠家催化劑的XRD譜圖。由圖2可知,未經(jīng)預(yù)處理的二氯乙烷廠家催化劑(15Cu/NCNS-12)中可觀察到明顯的Cu衍射峰(43.30, 50.5。和74.20, JCPDS 65-90265)及微弱的Cu=O衍射峰(36.40, JCPDS OS-0667),說明樣品中存在結(jié)晶度良好的Cu和少量高度分散的CuO物種。經(jīng)CO預(yù)處理后,15 Cu/NCNS-12-CO二氯乙烷廠家催化劑中的銅物種衍射峰未發(fā)生明顯變化,而經(jīng)O,預(yù)處理后,15 Cu/NCNS-12-0二氯乙烷廠家催化劑中的Cup和Cu。衍射峰消失,出現(xiàn)了微弱的Cu0衍射峰,表采用TEM及STEM表征(圖3)進(jìn)一步探究CO氣氛下,銅納米顆粒是否發(fā)生重構(gòu)。圖3(a)和(b)中均可觀察到明顯的納米片狀形貌,說明經(jīng)預(yù)處理后,碳納米片并未受到明顯破壞,表明碳納米片具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外,在未經(jīng)預(yù)處理的15Cu/NCNS-12二氯乙烷廠家催化劑表面,觀察到平均粒徑為一9.7 nm的銅納米顆粒(圖3(a)),而15 Cu/NCNS-12-CO二氯乙烷廠家催化劑表面觀察到部分一10.8 nm的銅納米顆粒(圖3 (b))和部分一1.34 nm的銅團(tuán)簇(圖3 (c)和(d);采用STEM-EDS mapping(圖4)觀察Cu,C,N元素的分布情況。由圖4可知,15 Cu/NCNS-12-CO中Cu, C, N元素均勻分布于樣品中,進(jìn)一步證實銅團(tuán)簇的存在。綜上可知,在CO氣氛下,銅物種發(fā)生部分重構(gòu),從納米顆粒重構(gòu)為部分納米顆粒和部分團(tuán)簇共存的狀態(tài)。綜上可知,當(dāng)銅理論負(fù)載量為巧%時,銅物種的重構(gòu)及化學(xué)價態(tài)隨預(yù)處理氣氛氧化還原性的變化而不同。http://www.yunshisz.com |