| 本課題組前期研究工作發(fā)現(xiàn)銅物種液相重構(gòu)機理，具體為:在液相條件下、高溫()100℃激發(fā)載體碳納米片形成新的碳缺陷，進而捕捉移動的銅納米顆粒，最終形成銅團簇及單原子銅活中心;碳缺陷的化學(xué)限域效應(yīng)有效穩(wěn)定了銅團簇，使其具有極強的抗團聚性能和抗流失性能。基于此研究，本研究采用液相重構(gòu)法對銅納米二氯丙烷催化劑進行預(yù)處理制得高載量銅團簇二氯丙烷催化劑，以期進一步提升活性中心數(shù)量及其化學(xué)穩(wěn)定性，進而提升二氯丙烷催化劑的活性和穩(wěn)定性。納米銅二氯丙烷催化劑制備:納米二氯丙烷催化劑采用濕法浸漬制備，具體流程為:將0.148g的Cu(N03)=}3H=O溶解在15mL的去離子水中，制得硝酸銅溶液;再將0.22gNCNS-12載體置于Cu(N03)=溶液中，超聲1h，得到的渾濁溶液在80℃水浴條件下攪拌至干燥。最后，置于管式爐中，在H,/N,氣氛下以5℃/min升溫至400℃并保持2h，制得理論銅負(fù)載量為15%的納米銅二氯丙烷催化劑，標(biāo)記為15Cu/NCNS-12。銅團簇二氯丙烷催化劑制備〔=5]:將上一步得到的納米二氯丙烷催化劑15Cu/NCNS-12進行再分散預(yù)處理，具體過程為:將所得15Cu/NCNS-12二氯丙烷催化劑與10mL溶劑置于高壓反應(yīng)釜中，密封，置換空氣后，充人一定壓力的氣體(CO,H=,N=,CO=,O=),120℃下恒溫30min，降溫，置于真空烘箱中烘干，標(biāo)記為15Cu/NCNS一12-PR(PR:MeOH,CO、H=,N=、CO=、O,，溶劑為H,O時，H,O不做標(biāo)注，只標(biāo)注氣氛，如水為溶劑，CO為氣氛，標(biāo)注為15Cu/NCNS-12-CO)。http://www.yunshisz.com |
